Additive‐Free, Aqueous CO 2 Hydrogenation with Ru/Polyphosphine‐Based Solid Molecular Catalysts

ChemCatChem, vol. 17

Abstract

Abstract Molecular Ru complexes heterogenized on polyphosphine macroligands are identified as a highly active catalyst for the challenging direct hydrogenation of CO 2 in an aqueous environment. In DMSO/H 2 O a TON of 2964 is reached and a high activity is retained in pure water (TON = 1500), due to the stabilizing effects of the polyphosphine on the reaction. The chemical structure of the catalyst was elucidated through NMR, XPS, and PDF analysis. Comparison with the homogenous analog revealed that 44% of the activity is retained in the heterogeneous catalyst. The catalyst proved to be active over five hydrogen storage cycles, with no CO formation, and minor deactivation between 14–32%.

Authors 7

1. Janine C. Baums Aachen Institut für Technische und Makromolekulare Chemie

   RWTH Aachen University

   Affiliation as printed

   Institut für Technische und Makromolekulare Chemie RWTH Aachen University Worringerweg 2 Aachen 52074 Germany

   RWTH Aachen University: Rheinisch-Westfalische Technische Hochschule Aachen Institut für Technische und Makromolekulare Chemie GERMANY

2. Isabella Kappel

   Forschungszentrum Jülich · Max-Planck-Institut für Kohlenforschung

   Affiliation as printed

   Institute for a Sustainable Hydrogen Economy Forschungszentrum Jülich GmbH Marie‐Curie‐Str. 5 Jülich 52428 Germany

   Max‐Planck‐Institut für Kohlenforschung Kaiser‐Wilhelm‐Platz 1 Mülheim an der Ruhr 45470 Germany

   Max-Planck-Institut fur Kohlenforschung, Heterogeneous Catalysis, GERMANY

3. Ansgar Meise

   Forschungszentrum Jülich · Ernst Ruska Centre

   Affiliation as printed

   Ernst Ruska‐Centrum für Mikroskopie und Spektroskopie mit Elektronen (ER‐C) Forschungszentrum Jülich GmbH Wilhelm‐Johnen‐Straße Jülich 52428 Germany

   Forschungszentrum Jülich: Forschungszentrum Julich GmbH Ernst Ruska-Centre for Microscopy and Spectroscopy with Electrons (ERC-1) GERMANY

4. Marc Heggen

   Forschungszentrum Jülich · Ernst Ruska Centre

   Affiliation as printed

   Ernst Ruska‐Centrum für Mikroskopie und Spektroskopie mit Elektronen (ER‐C) Forschungszentrum Jülich GmbH Wilhelm‐Johnen‐Straße Jülich 52428 Germany

   Forschungszentrum Jülich: Forschungszentrum Julich GmbH Ernst Ruska-Centre for Microscopy and Spectroscopy with Electrons (ERC-1) GERMANY

5. Claudia Weidenthaler

   Max-Planck-Institut für Kohlenforschung

   Affiliation as printed

   Max‐Planck‐Institut für Kohlenforschung Kaiser‐Wilhelm‐Platz 1 Mülheim an der Ruhr 45470 Germany

   Max-Planck-Institut fur Kohlenforschung, Heterogeneous Catalysis, GERMANY

6. Peter J. C. Hausoul Aachen Institut für Technische und Makromolekulare Chemie

   RWTH Aachen University

   Affiliation as printed

   Institut für Technische und Makromolekulare Chemie RWTH Aachen University Worringerweg 2 Aachen 52074 Germany

   RWTH Aachen University: Rheinisch-Westfalische Technische Hochschule Aachen Institut für Technische und Makromolekulare Chemie GERMANY

7. Regina Palkovits corresponding Aachen Institut für Technische und Makromolekulare Chemie

   Forschungszentrum Jülich · Max Planck Institute for Chemical Energy Conversion · RWTH Aachen University

   Affiliation as printed

   Institut für Technische und Makromolekulare Chemie RWTH Aachen University Worringerweg 2 Aachen 52074 Germany

   Institute for a Sustainable Hydrogen Economy Forschungszentrum Jülich GmbH Marie‐Curie‐Str. 5 Jülich 52428 Germany

   Max‐Planck‐Institute for Chemical Energy Conversion Stiftstr. 34‐36 Mülheim an der Ruhr 45470 Germany

   RWTH Aachen University Institut für Technische und Makromolekulare Chemie Worringerweg 1 52074 Aachen GERMANY