Li-Ion Conductivity of Single-Step Synthesized Glassy-Ceramic Li10GeP2S12 and Post-heated Highly Crystalline Li10GeP2S12

ACS Applied Materials & Interfaces, vol. 15, pp. 34973–34982

Abstract

High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Li 10 GeP 2 S 12 is a phosphosulfide solid electrolyte that exhibits exceptionally high Li-ion conductivity, reaching a conductivity above 10 –3 S cm –1 at room temperature, rivaling that of liquid electrolytes. Herein, a method to produce glassy-ceramic Li 10 GeP 2 S 12 via a single-step utilizing high-energy ball milling was developed and systematically studied. During the high energy milling process, the precursors experience three different stages, namely, the ‘Vitrification zone’ where the precursors undergo homogenization and amorphization, ‘Intermediary zone’ where Li 3 PS 4 and Li 4 GeS 4 are formed, and the ‘Product stage’ where the desired glassy-ceramic Li 10 GeP 2 S 12 is formed after 520 min of milling. At room temperature, the as-milled sample achieved a high ionic conductivity of 1.07 × 10 –3 S cm –1 . It was determined via quantitative phase analyses (QPA) of transmission X-ray diffraction results that the as-milled Li 10 GeP 2 S 12 possessed a high degree of amorphization (44.4 wt %). To further improve the crystallinity and ionic conductivity of the Li 10 GeP 2 S 12, heat treatment of the as-milled sample was carried out. The optimal heat-treated Li 10 GeP 2 S 12 is almost fully crystalline and possesses a room temperature ionic conductivity of 3.27 × 10 –3 S cm –1, an over 200% increase compared to the glassy-ceramic Li 10 GeP 2 S 12 . These findings help provide previously lacking insights into the controllable preparation of Li 10 GeP 2 S 12 material.

Authors 11

1. Xin Lu corresponding Aachen Institut für Materialien und Prozesse für elektrochemische Energiespeicher– und wandler

   RWTH Aachen University · Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

   Institut für Materialien und Prozesse für Elektrochemische Energiespeicher- und wandler, RWTH Aachen University, 52074 Aachen, Germany

2. Anna Windmüller

   Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

3. Dana Schmidt Aachen Institut für Materialien und Prozesse für elektrochemische Energiespeicher– und wandler

   RWTH Aachen University · Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

   Institut für Materialien und Prozesse für Elektrochemische Energiespeicher- und wandler, RWTH Aachen University, 52074 Aachen, Germany

4. Sandro Schöner Aachen Institut für Materialien und Prozesse für elektrochemische Energiespeicher– und wandler

   RWTH Aachen University · Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

   Institut für Materialien und Prozesse für Elektrochemische Energiespeicher- und wandler, RWTH Aachen University, 52074 Aachen, Germany

5. Chih‐Long Tsai

   Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

6. Hans Kungl

   Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

7. Xunfan Liao

   Jiangxi Normal University

   Affiliation as printed

   National Engineering Research Center for Carbohydrate Synthesis/Key Lab of Fluorine and Silicon for Energy Materials and Chemistry of Ministry of Education, Jiangxi Normal University, 330022 Nanchang, China

8. Yiwang Chen

   Jiangxi Normal University

   Affiliation as printed

   National Engineering Research Center for Carbohydrate Synthesis/Key Lab of Fluorine and Silicon for Energy Materials and Chemistry of Ministry of Education, Jiangxi Normal University, 330022 Nanchang, China

9. Shicheng Yu corresponding

   Forschungszentrum Jülich

   Affiliation as printed

   Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

10. Hermann Tempel

    Forschungszentrum Jülich

    Affiliation as printed

    Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

11. Rüdiger‐A. Eichel Aachen Institut für Materialien und Prozesse für elektrochemische Energiespeicher– und wandler

    RWTH Aachen University · Forschungszentrum Jülich

    Affiliation as printed

    Institut für Energie- und Klimaforschung (IEK-9: Grundlagen der Elektrochemie), Forschungszentrum Jülich, Jülich, NRW 52428, Germany

    Institut für Materialien und Prozesse für Elektrochemische Energiespeicher- und wandler, RWTH Aachen University, 52074 Aachen, Germany