Magnetization Density Distribution of Sr2IrO4 : Deviation from a Local jeff=1/2 Picture

Physical Review Letters, vol. 125, pp. 097202

Abstract

5d iridium oxides are of huge interest due to the potential for new quantum states driven by strong spin-orbit coupling. The strontium iridate Sr_{2}IrO_{4} is particularly in the spotlight because of the so-called j_{eff}=1/2 state consisting of a quantum superposition of the three local t_{2g} orbitals with, in its simplest version, nearly equal populations, which stabilizes an unconventional Mott insulating state. Here, we report an anisotropic and aspherical magnetization density distribution measured by polarized neutron diffraction in a magnetic field up to 5 T at 4 K, which strongly deviates from a local j_{eff}=1/2 picture even when distortion-induced deviations from the equal weights of the orbital populations are taken into account. Once reconstructed by the maximum entropy method and multipole expansion model refinement, the magnetization density shows four cross-shaped positive lobes along the crystallographic tetragonal axes with a large spatial extent, showing that the xy orbital contribution is dominant. The analogy to the superconducting copper oxide systems might then be weaker than commonly thought.

Authors 13

1. Jaehong Jeong

   Centre National de la Recherche Scientifique · Seoul National University · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Institute for Basic Science · Laboratoire Léon Brillouin

   Affiliation as printed

   Center for Correlated Electron Systems, Institute for Basic Science (IBS), Seoul National University, Seoul 08826, Korea

   Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France

2. Benjamin Lenz

   Centre National de la Recherche Scientifique · École Polytechnique · Sorbonne Université · Centre de Physique Théorique · Institut Polytechnique de Paris · Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie · Institut de Recherche pour le Développement

   Affiliation as printed

   Centre de Physique Théorique, Ecole Polytechnique, CNRS UMR7644, Institut Polytechnique de Paris, 91128 Palaiseau Cedex, France

   IMPMC, Sorbonne Université, CNRS, MNHN, IRD, 4 Place Jussieu, 75252 Paris, France

3. Arsen Gukasov

   Centre National de la Recherche Scientifique · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Laboratoire Léon Brillouin

   Affiliation as printed

   Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France

4. X. Fabrèges

   Centre National de la Recherche Scientifique · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Laboratoire Léon Brillouin

   Affiliation as printed

   Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France

5. Andrew Sazonov Aachen Institute of Crystallography

   Heinz Maier-Leibnitz Zentrum · RWTH Aachen University

   Affiliation as printed

   Institute of Crystallography, RWTH Aachen University and Jülich Centre for Neutron Science (JCNS) at Heinz Maier-Leibnitz Zentrum (MLZ), 85747 Garching, Germany

6. Vladimir M. Hutanu Aachen Institute of Crystallography

   Heinz Maier-Leibnitz Zentrum · RWTH Aachen University

   Affiliation as printed

   Institute of Crystallography, RWTH Aachen University and Jülich Centre for Neutron Science (JCNS) at Heinz Maier-Leibnitz Zentrum (MLZ), 85747 Garching, Germany

7. Alex Louat

   Université Paris-Sud · Laboratoire de physique des Solides

   Affiliation as printed

   Laboratoire de Physique des Solides, Université Paris-Sud, UMR 8502, 91405 Orsay, France

8. Dalila Bounoua

   Centre National de la Recherche Scientifique · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Laboratoire Léon Brillouin

   Affiliation as printed

   Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France

9. Cyril Martins

   Université Toulouse III - Paul Sabatier · Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques

   Affiliation as printed

   Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques, UMR 5626, Université Paul Sabatier, 118 Route de Narbonne, 31400 Toulouse, France

10. Silke Biermann

    Centre National de la Recherche Scientifique · École Polytechnique · Lund University · Collège de France · Centre de Physique Théorique · European Theoretical Spectroscopy Facility · Institut Polytechnique de Paris

    Affiliation as printed

    Centre de Physique Théorique, Ecole Polytechnique, CNRS UMR7644, Institut Polytechnique de Paris, 91128 Palaiseau Cedex, France

    Collège de France, 11 Place Marcelin Berthelot, 75005 Paris, France

    Department of Physics, Division of Mathematical Physics, Lund University, Professorsgatan 1, 22363 Lund, Sweden

    European Theoretical Spectroscopy Facility, 91128 Palaiseau, France

11. V. Brouet

    Université Paris-Sud · Laboratoire de physique des Solides

    Affiliation as printed

    Laboratoire de Physique des Solides, Université Paris-Sud, UMR 8502, 91405 Orsay, France

12. Y. Sidis

    Centre National de la Recherche Scientifique · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Laboratoire Léon Brillouin

    Affiliation as printed

    Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France

13. P. Bourges

    Centre National de la Recherche Scientifique · Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives · Université Paris-Saclay · Laboratoire Léon Brillouin

    Affiliation as printed

    Université Paris-Saclay, CNRS, CEA, Laboratoire Léon Brillouin, 91191 Gif-sur-Yvette, France